近日，中国科学技术大学物理学院、中科院强耦合量子材料物理重点实验室及合肥微尺度物质科学国家研究中心的肖正国教授研究组在制备高效稳定的钙钛矿单晶LED领域取得重要进展。该研究团队利用空间限制法生长出高质量、大面积、超薄的钙钛矿单晶，并首次制备出亮度超过86,000 cd/m2，寿命高达12500 h的钙钛矿单晶LED，向钙钛矿LED应用于人类照明迈出了重要一步。相关成果以“Highly bright and stable single-crystal perovskite light-emitting diodes ”为题，于2月27号发表在《Nature Photonics》杂志上。
金属卤化物钙钛矿因其发光波长可调、发光半峰宽窄、可低温制备等特性成为新一代LED显示与照明材料。目前，基于多晶薄膜的钙钛矿LED（PeLED）的外量子效率（EQE）已经超过20%，可以媲美商用有机LED（OLED）。近年来，报道的绝大多数高效率钙钛矿LED器件的寿命在数百到数千小时不等，仍落后于OLED。离子移动，载流子注入不平衡，运行过程产生的焦耳热等因素都会影响器件稳定性。此外，多晶钙钛矿器件中严重的俄歇复合也限制了器件的亮度。
针对以上问题，肖正国课题组利用空间限制法在衬底上原位生长钙钛矿单晶，通过调控生长条件，引入有机胺和聚合物，有效提升了晶体质量，从而制备出高质量的MA0.8FA0.2PbBr3薄单晶，最小厚度仅为1.5 μm，表面粗糙程度小于0.6 nm，内部荧光量子产率（PLQYint）达到90%。以薄单晶作为发光层制备的钙钛矿单晶LED器件的EQE达到11.2%，亮度超过86,000 cd/m2，寿命高达12500 h，初步达到商业化门槛，成为目前稳定性最好的钙钛矿LED器件之一。以上工作充分展示了使用钙钛矿薄单晶作为发光层是解决稳定性问题的可行方案，以及钙钛矿单晶LED在人类照明和显示领域的巨大前景。
图示：空间限制法生长单晶示意图（a），单晶的显微镜图（b），钙钛矿单晶LED的器件结构（c），钙钛矿单晶LED性能表征（d-f）。
该团队聚焦二氧化碳与水的转化反应，基于等离激元材料的催化活性位点设计，形成金属与二氧化碳分子的有效杂化耦合体系。通过一系列工况条件下的谱学表征，发现在等离激元的局域电场增强效应下，其费米能级之上会出现准离散的陷阱态，有助于发生热电子的直接激发过程，并通过延长热电子寿命而发生二次激发过程，从而实现高效多光子吸收和选择性能量转移。基于该作用机制，所设计的材料在可见光区和红外光区范围内，皆可驱动二氧化碳与水高选择性转化为碳氢化合物。有鉴于等离激元催化的多光子吸收特点，该团队设计优化了反应装置，实现了散射光子的高效吸收，从而突破了当前光驱动二氧化碳资源化利用领域的瓶颈。
中国科学技术大学物理学院肖正国教授为该论文的通讯作者。物理系博士后陈文静以及硕士研究生黄总铭、姚海涛为该论文的共同第一作者。本项研究得到国家自然科学基金委、中组部以及中国科大的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-023-01167-3
（物理学院、中科院强耦合量子材料物理重点实验室、合肥微尺度物质科学国家研究中心、科研部）
转自：中国科大新闻网
