二维(2D)钙钛矿是由无机层—有机层交替排列形成的多量子阱(QW)材料,由于其带隙可调节、环境稳定性好、制备简单、光电性能出色,在许多光电应用中展现出较大潜力。然而,由于2D钙钛矿中不同无机层QW之间的有机层(绝缘配体)会引入一个较高的能垒,使得光生激子完全被限制在钙钛矿QW平面内,从而难以实现载流子的跨层(一个QW到另一个QW)迁移,这极大地限制了2D钙钛矿在光电领域的更广泛的应用。
该工作中,科研人员发现当激子带边能量(Eg)与电子能垒(Eb)相近时,理论上电子可通过俄歇过程来获得足够的能量以越过有机层的能垒,从而实现不同钙钛矿层之间的传输。为此,科研人员利用瞬态吸收光谱技术,对所合成的一系列具有不同有机配体的2D钙钛矿单晶(CmH2m+1NH3)2PbI4(m=8,10,12,18)进行了光诱导载流子动力学研究。研究发现,在m≥12的2D钙钛矿单晶(Eg≈Eb)中,当激发强度超过某个值(即出现俄歇复合过程)时,可在其瞬态吸收光谱及载流子动力学上观察到一个清晰的长寿命的电荷分离态信号,而在m≤10的2D钙钛矿单晶(Eg